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    作者:喬波濤等 來源:《自然—通訊》 發布時間:2019/2/5 10:04:26
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    中科院大化所制備出高溫穩定高載量單原子催化劑

     

    近日,中科院大連化物所航天催化與新材料研究中心喬波濤研究員和張濤院士團隊,與清華大學李雋教授,以及天津理工大學羅俊教授合作,在單原子催化方面獲得新進展。利用金屬-載體共價強相互作用成功制備出耐高溫的高載量鉑單原子催化劑,相關研究成果以《不用缺陷位點穩定的耐高溫單原子催化劑》)為題發表在《自然—通訊》上。

    2011年,張濤研究團隊與清華大學李雋教授以及美國亞利桑那大學劉景月教授合作,在國際上首次報道了單原子催化劑的制備與性能,并在此基礎上提出了“單原子催化”的概念,當金屬以原子級別分散于載體上形成單原子催化劑時,會表現出許多異于負載型納米顆粒催化劑的特性,具有較高的表面能和熱力學不穩定性,在高溫條件下趨向于聚集成金屬團簇甚至納米顆粒,難以得到高溫穩定的高載量單原子催化劑。

    研究團隊在長期探索單原子催化劑的制備和穩定機制的基礎上,發現以共沉淀法制備的Pt1/FeOx單原子催化劑在800℃高溫焙燒后依然完全保持原子級分散,證明金屬與載體之間的強相互作用使單原子催化劑具有優異的熱穩定性。依此提出依靠金屬-載體共價強相互作用來穩定活性金屬,使單原子催化劑徹底擺脫載體缺陷位數量對金屬載量的限制。實驗證明,負載在氧化鐵載體上的Pt納米顆粒,在空氣中高溫焙燒即可得到鉑單原子催化劑,質量負載量可達1%。對照實驗和理論計算說明鉑納米顆粒受熱分散并穩定成單原子的現象與載體表面的缺陷無關,而是取決于載體本身的性質。在可還原氧化物載體(Fe2O3)上,鉑納米顆粒焙燒后會自發分散成單原子,而在非還原性載體(Al2O3)上,鉑納米顆粒受熱將團聚成更大的顆粒。把氧化鐵摻雜到氧化鋁載體中可有效調節載體與金屬的相互作用,有利于Pt納米顆粒的熱分散。在甲烷催化燃燒反應過程中,氧化鐵負載的Pt納米顆粒原位轉化成Pt單原子催化劑,并表現出良好的催化活性和熱穩定性。

    本項研究揭示了負載型納米顆粒催化劑熱解分散成單原子催化劑的過程,初步探索了金屬-載體共價強相互作用對活性金屬的穩定機制,為設計耐高溫、高載量的單原子催化體系提供了理論依據和重要借鑒。(來源:科學網 劉萬生 郎睿)

    相關論文信息:https://doi.org/10.1038/s41467-018-08136-3

     
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