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    作者:任芳言 來源:科學網 www.sciencenet.cn 發布時間:2019/4/19 13:04:34
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    釕單原子催化劑誕生 氫能源利用再下一城
    科學家發明新一代電解水制氫催化劑

     

     
    上圖:氧析出和氧還原反應被稱為氫能高效利用領域的兩大圣杯。然而,在酸性氧析出運行環境中,不僅需要高過電位而且催化劑的穩定性很差,這就導致氧析出的動力學極其緩慢。
    下圖:吳宇恩教授課題組制備了一種單原子釕催化劑,可使酸性氧析出僅需要較低過電位,極大地加快了氧析出過程。/美術設計:崔劼
     
     
    當電流通過水時,會產生氫氣和氧氣,氫氣在氧氣中燃燒,得到的產物是水?;瘜W公式循環往復,這些中學課本上的內容為人所熟知。
     
    過去的一百多年里,科學家一直在試圖讓反應過程變得更快。電解水析出氫氣和氧氣作為整個反應中的兩個部分,為了提高反應速率,需要分別找到合適的催化劑。
     
    直到今天,氫析出的相關催化技術已經發展得較為成熟,但氧析出還沒有找到更高效廉價的催化劑。這是氫能源領域懸而未決的難題之一,業內將之與非鉑氧還原催化劑的研發并稱為兩大圣杯。
     
    如今氧析出催化劑的圣杯即將被中國科學家捧走。中國科學技術大學教授吳宇恩團隊在今年4月的《自然—催化》上發表封面文章,其制備的釕單原子合金催化劑大大加快了氧析出過程,有望降低氫氣制備成本。
     
    探尋終極能源的終極制法
     
    氫氣作為無污染、零排放的“終極能源”,其應用前景一直被看好。
     
    論文共同第一作者、吳宇恩課題組博士生么艷彩告訴《中國科學報》,目前工業中較為常用的制氫方法是化石燃料制氫,比如“甲烷水蒸氣重整”——讓甲烷與水反應,生成一氧化碳和氫氣。但因為用到的是化石燃料,面臨著碳排放等環保問題。
     
    電解水制氫則沒有碳排放的擔憂,且工藝過程簡單,有望成為下一代制氫的清潔方法。
     
    根據電解質的不同,電解水制氫又可分為酸性電催化制氫和堿性電催化制氫,么艷彩告訴記者,由于目前工業上還沒有可以與堿性電解水匹配的堿性膜,而酸性膜已經是一種成熟的技術,所以酸性電解水工業化前景更佳。
     
    為了提升電解水制氫效率,找到合適的催化劑可不簡單。這意味著催化劑既要做好自己的本職工作——加速反應,同時還要“坐懷不亂”——避免在反應過程中被過快地消耗掉。這兩種特性也被稱為活性和穩定性。
     
    目前,在酸性條件下的電解水氧析出反應中,二氧化銥因為優異的活性和穩定性被廣泛使用。但金屬銥作為一種稀有的貴金屬材料,價格較為昂貴,每克的市價約為240-250元。
     
    科研人員算了這樣一筆賬:工業上通過二氧化銥電解水制氫的成本是每千克33-38元,而產生相同能量所需要的汽油成本是每千克25-29元。
     
    也就是說,若想用好氫氣這個終極能源,人們還得想辦法把成本再壓一壓。
     
    超強催化劑
     
    吳宇恩課題組瞄準了另一種催化劑——釕,釕是一種稀有的金屬元素,但在地球上的儲量更豐富,每克19.5-20.5元的市價和銥相比,已經友好得多。
     
    目前商用的釕基催化劑大多為二氧化釕。這種催化劑雖然有出色的活性,但在反應過程中表現得過于“熱情”:在強酸、強氧化環境下,二氧化釕中的晶格氧會參與到氧氣析出的過程中。短短數小時內,催化劑活性就會大幅衰退。
     
    既然釕和氧在一起這么歡脫,那把單個釕原子拿出來會不會專心干活?
     
    這正是吳宇恩課題組多年來的研究重點:讓釕以單原子形式作為催化劑參與到氧析出反應中。
     
    想穩住單個釕原子,得給它找個好位置。么艷彩告訴《中國科學報》,課題組創新性地采用鉑銅合金作為載體,用酸刻蝕和電化學浸出的方法在載體表面制造出一個個空缺。當釕原子嵌入鉑銅載體時,二者間強相互作用,讓前者更穩定地停留。而鉑因為自身特性,即便在強酸環境下,也能好好穩住釕原子。
     
    如此一來,與二氧化釕相比,釕單原子合金催化劑不僅能加速反應,在酸性電解水反應中還有更好的抗溶解能力。么艷彩表示,這種催化劑相對于商業釕基催化劑的過電位降低了約30%,穩定性提高了近10倍。
     
    創新性方法
     
    這項研究的另一個亮點是,讓催化劑以單原子形式發揮作用,比由多個原子組成的催化劑顆?;钚愿?。
     
    “比如原本10個原子聚攏在一起,真正起催化作用的可能只是外部表面的幾個原子,而內部的原子起不到作用。將單個原子固定在合金載體上,原子的利用率會更高。”么艷彩解釋道。
     
    新加坡國立大學化學系教授楊文祥這樣評價吳宇恩團隊的成果:研究團隊成功實現了“通過應力工程調控單原子釕的電子結構,從而進一步提高其在酸性氧析出中的活性和穩定性”。
     
    吳宇恩表示,研究中通過金屬/合金載體調控單原子電子結構的策略也可在其他反應體系中應用,或能為類似研究提供借鑒和參考。
     
     “未來,我們還會嘗試其他金屬或者非金屬載體,進一步降低催化劑成本。”么艷彩表示。
     
    相關論文信息:DOI:10.1038/s41929-019-0246-2
     

     

     
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